Radboud Universiteit Nijmegen


Nijmeegse supermicroscoop ziet individuele moleculen oxideren

Voor het eerst is het gelukt alle stappen van een chemische reactie in beeld te brengen bij gewone omgevingsomstandigheden. Onderzoekers van de Radboud Universiteit gebruikten hiervoor de in Nijmegen ontworpen vloeistofcel-STM (liquid cell scanning tunneling microscope). De methode geeft betere informatie over een reactie dan traditionele meetmethoden. Nature Nanotechnology publiceert de ontdekking in het meinummer.

De Nijmeegse vloeistofcel-STM registreerde extreem nauwkeurig de overdracht van zuurstof en van elektronen tijdens het oxideren van één enkel molecuul mangaanporfyrine. Dat leverde meteen een ontdekking op die met een traditionele methode onzichtbaar was gebleven. `We wisten helemaal niet dat zuurstof porfyrines twee aan twee oxideert. Dat kom je alleen te weten met zo'n methode die naar individuele moleculen kijkt,' zegt chemicus Hans Elemans van het Institute for Molecules and Materials van de Radboud Universiteit Nijmegen. In het IMM werken chemici en fysici samen en juist op het raakvlak van hun vakgebieden valt veel te ontdekken. 'De chemici hier hebben veel ervaring met dit soort moleculen,' zegt Elemans. `En de fysici ontwikkelen de STM's tot ze kunnen zien wat we willen zien.'

Metaalcomplexen zoals mangaanporfyrine worden veel gebruikt om een chemische reactie op gang te helpen.Toch is er weinig in detail bekend hoe deze katalysatoren precies werkenwerken. De standaardmethoden drukken hun activiteit en werkingsmechanisme uit in een gemiddelde van miljoenen gelijktijdige reacties. En eerdere metingen van de activiteit van énkele moleculen zijn uitgevoerd onder hoog vacuüm of extreem lage temperaturen die niet overeenkomen met het normale gebruik van de katalysator. Het Nijmeegse resultaat dat Nature Nanotechnology publiceert in het meinummer (online 22 april 2007) is wél verkregen bij normale omstandigheden. Het blad noemt de ontdekking in een begeleidend News & Views artikel `a significant development in the imaging of chemical reactions at the single-molecule level'.

De Nijmegen Liquid Cell Scanning Tunneling Microscope De Nijmegen Liquid Cell Scanning Tunneling Microscope. Deze STM is ontwikkeld om chemische reacties bij kamertemperatuur, atmosferische druk, en op een grensvlak van een vast oppervlak en een vloeistof te bestuderen. Het glazen klokje is bedoeld om onder iedere gewenste atmosfeer, bijvoorbeeld zuurstof, te kunnen meten.

Nieuwe toepassing STM
Een STM werkt met behulp van een gevoelig naaldje dat een oppervlak scant. De naald raakt het preparaat net niet, maar komt zo dichtbij dat elektronen van het preparaat kunnen overspringen (tunnelen) naar het naaldje, of andersom. De Nijmeegse vloeistof-STM doet dat ín een laagje vloeistof. Tot nu toe werden STM's vooral gebruikt om de eigenschappen van een stabiel oppervlak van een stof in extreem detail te bekijken.

`Het belangrijkste aan dit resultaat resultaat is dat we er mee laten zien dat STM's nog veel meer kunnen,' zegt Elemans, die ook coördinator is van het Nijmeegse NanoLab, onderdeel van IMM. `Ik kreeg het geld voor dit project van NWO, een Veni-beurs, hoewel ze er eigenlijk weinig in geloofden. Laat ons dan maar zien dat het kan, was het argument. En het kan dus. Onze wens is om op deze manier andere en ook complexere reacties te gaan volgen en hun precieze werkingsmechanismen te achterhalen.'

Het mangaanporfyrine - per postpakket geleverd door een bevriende prof in Sydney - is een plat, ringvormig molecuul. Hierdoor gaat het ook plat op een oppervlak liggen en het molecuul is daarom goed te bereiken voor de naald van de STM. Samen met promovendus Bas Hulsken bond Elemans de mangaanporfyrines in een vloeistofcel aan een vlak goudoppervlak onder een dun laagje van tetradecaan, een olie-achtige vloeistof. Wanneer zuurstof (O ) werd toegevoegd aan dit oppervlak liet de STM zien dat de valentie van het mangaan stapsgewijs veranderde: er komen elektronen vrij om mee te reageren en er gaan er weer af. Juist dat is goed te meten met de STM, die zeer gevoelig is voor elektronendichtheden.

`We waren heel erg verrast dat elk molecuul O in tweeën werd gesplitst en twee naast elkaar liggende mangaanporfyrines oxideerde. Dit mechanisme was tot nu toe onbekend en ook echt alleen maar met een STM te achterhalen.'

Duo's geoxideerd porfyne Duo's geoxideerd porfyrine. Elk lichtblauw vlekje is een mangaanporfyrine, de rode vlekjes zijn mangaanporfyrines waaraan een zuurstofatoom is gekoppeld. Duidelijk is te zien dat in veel gevallen twee naast elkaar gelegen mangaanporfyrines zijn geoxideerd door één molecuul zuurstof (O2), wat hiervoor tijdens de reactie wordt gesplitst.

NanoLab Nijmegen
STM's horen bij de familie van Scanning Probe Microscopen, die wel de werkpaarden van de nanotechnologie genoemd worden. Een ander familielid is de Atomic Force Microscoop (AFM), die in plaats van met tunnelstroompjes werkt met krachten tussen de tip en een oppervlak en op die manier het reliëf in kaart brengt. Nijmeegse fysici hebben al vroeg het potentieel van deze apparaten ingezien en hebben in de loop van 25 jaar een brede variëteit in huis gehaald en ook verschillende zelf ontwikkeld: de Ambient Scanning Tunneling Microscope en de Liquid Cell STM, die onder droge en natte omgevingsomstandigheden werkt. De verbazend kleine en eenvoudig uitziende apparaatjes maken extreem gedetailleerde opnamen van oppervlakken. De Nijmeegse SPM-familie is ondergebracht in het NanoLab Nijmegen, waar ook het bedrijfsleven terecht kan voor het gebruik van deze techniek.

3D STM-beeld 3D STM-beeld van lange rijen van katalytische mangaanporfyrines op een grensvlak van goud en tetradecaan

Noot voor de pers
Real-time single molecule imaging ofoxidation catalysis by manganese porphyrins at a liquid-solid interface
B. Hulsken, R. van Hameren, J.W. Gerritsen, T. Khoury, P. Thordarson, M.J. Crossley, A.E. Rowan, R.J.M. Nolte, J.A.A.W. Elemans, S. Speller.